硅作为锂离子电池的负极材料之一，具有低的工作电压（0.2 V-0.3 V）、高的理论比容量（3579 mAh g-1），并且储量丰富。但是，存在的几个问题限制了它的商业化。充放电过程中产生巨大的体积膨胀（>400%）使硅负极粉化和破碎，从而导致集流体和活性材料之间的接触性变差，并且在硅负极和电解液之间伴随有副反应的发生。此外，连续生长的固态电解质膜会消耗电解液和锂离子，导致快速的容量损失、低的库伦效率，表现出差的电化学性能。
硅碳负极材料能够提高复合材料的导电性，缓解循环过程中产生的体积膨胀，因此被广泛研究。常见的复合材料有pomegranate-like Si structures、Si/C yolk-shell structures、Si@void@C nanocomposites、graphene/Si/C composite、watermelon-inspired Si/C microspheres、double carbon shell、N-doped porous carbon shell等。在这些复合材料中，碳层能够提高导电性，从而促进离子的快速传输。此外，碳层作为一种缓冲层，可以缓解循环过程中产生的体积膨胀，一直固态电解质膜的连续生长，因此会保持电极结构的完整性，得到优异的电化学性能。
山东大学材料科学与工程学院冯金奎教授（点击查看介绍）课题组利用CO2和硅化镁合金合成出碳包覆的多孔硅，并将其作为锂离子电池的负极材料。该复合材料中，通过改变反应条件，可以调控多孔硅的孔隙率和碳包覆层的厚度及石墨化度。优化后的碳硅负极具有高的导电性，并且能够缓冲循环过程中产生的体积膨胀，从而保持碳包覆层及固态电解质膜的完整性。作为锂离子电池的负极材料时，具有优异的循环性能。此外，与MXene结合合成出新型的2D/3D复合结构。这种结构能够诱导均匀的锂金属沉积，使电池具有较长的循环寿命。与Li(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2 的正极材料组成全电池时，表现出良好的电化学性能。
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Porosity‐ and Graphitization‐Controlled Fabrication of Nanoporous Silicon@Carbon for Lithium Storage and Its Conjugation with MXene for Lithium‐Metal Anode
Yongling An, Yuan Tian, Hao Wei, Baojuan Xi, Shenglin Xiong, Jinkui Feng, Yitai Qian
Adv. Funct. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adfm.201908721
导师介绍
冯金奎
https://www.x-mol.com/university/faculty/35067
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