Matter:扰动法超快制备贵金属凝胶,用于(光)电催化乙醇氧化反应
时间:20/02/17

贵金属凝胶(NMGs)是以贵金属纳米粒子(或纳米线等)为结构单元,通过溶胶-凝胶过程获得的一类多孔、自支撑材料。结合贵金属的催化/光学特性,以及气凝胶自支撑/大比表面积等特点,NMGs在电催化、表面增强拉曼散射等领域具有重要应用价值。近日,德国德累斯顿工业大学研究团队通过原位引入扰动力场的方式,提出了一种反常、超快的NMGs制备方法,相关成果发表在Matter 上。

贵金属凝胶的传统制备过程成本昂贵(如超滤离心),时间漫长(长达数周之久)。近年来,这些问题已经通过一些新方法被部分予以解决。然而,在室温、低浓度的条件下,凝胶制备时间仍然长达数小时。这是因为,欲保证凝胶三维网络的完整性,溶胶-凝胶过程通常需要在无扰动的静置条件下进行,这一条件会大大抑制反应过程中的物质传递,从而减缓凝胶形成速度。另一方面,NMGs的应用领域目前主要集中于电催化方向。充分利用其特性,拓宽其应用范畴,也是这一领域的重要挑战。

在之前对NMGs形成机理的研究工作中(Sci. Adv., 2019, 5, eaaw4590.),研究者发现,凝胶形成的整个过程中金属聚集体(或称之为凝胶碎片)都保持着高反应活性。进一步研究发现,这一活性可延续到反应结束之后,即完整的凝胶遭到破坏后,仍然可以组装为一体。这种在无机材料中罕见的自愈合性质,为凝胶的超快制备提供了保障。基于这点,研究者在凝胶的制备过程中引入了剪切力场(即搅拌),对体系进行扰动,快速生成了大量凝胶碎片;之后,利用凝胶的自愈合性质,可将凝胶碎片组装为一体。通过这种方式,贵金属凝胶可在1-10 min内生成,比之前报道的方法快2~4个数量级,且这种方法可以适用于Au、Au-Pd、Au-Pt、Au-Pd-Pt、核壳结构的Au-Pt凝胶等多种体系。之后,利用贵金属纳米结构独特的高催化活性与等离子体效应,不仅获得了具有优异电催化乙醇氧化性能的气凝胶,而且首次开发了贵金属凝胶在光电催化领域的应用,发现LED光源可以大幅度提高电化学催化性能(高达50%)。

扰动法超快制备Au凝胶的示意图,以及Au-Pd-Pt气凝胶在光电催化乙醇氧化反应中的应用。


因此,本工作不仅提供了一种反常的超快凝胶制备方法,并且首次揭示了贵金属凝胶在光电化学催化与光电响应方面的应用潜力,这将推动贵金属凝胶在基础与应用研究两个方面的发展。另外,所提出的反常凝胶制备,有望于作为普适方法,应用于各种具有自愈合性质的凝胶体系。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Disturbance-Promoted Unconventional and Rapid Fabrication of Self-Healable Noble Metal Gels for (Photo-)Electrocatalysis

Ran Du, Jan-Ole Joswig, Xuelin Fan, René Hübner, Daniel Spittel, Yue Hu

Matter, 2020, DOI: 10.1016/j.matt.2020.01.002


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