通过范德华力结合的原子层材料——范德华（vdW）材料，近年来因其独特的物理特性受到极大的关注。通过控制层间扭曲角，构建不同的堆叠结构可以调控范德华材料的特性。三层石墨烯（TLG）是其中一个实例，其自然形态具有两种堆叠构型：ABA构型是半金属，而ABC构型是带隙可调的半导体。尽管ABC-TLG 相较于ABA-TLG更不稳定，但其热力学稳定性与ABA相差无几。此前，ABC-TLG器件的制备大量依赖于机械剥离法，基于化学气相沉积（CVD）方法所制备的电子器件还未被报道过。此项工作将有利于实现ABC-TLG器件的大规模制备以及对其物理特性的研究。

近日，美国宾夕法尼亚大学A. T. Charlie Johnson课题组的高兆理等研究者报道了一种基于镍铜梯度合金衬底的CVD外延生长三层石墨烯的方法。研究团队使用纳米角分辨光电子谱（nanoARPES），透射电子显微镜（TEM）和红外扫描近场光学显微镜（IR-SNOM）证实了ABA-TLG和ABC-TLG的存在。

图1. 基于衬底曲率的三层石墨烯堆叠选择（CBSS）机制

基于这些观察结果，研究人员建立了一个模型，用于描述衬底形貌，尤其是表面波纹的曲率在ABC-TLG生长过程中所起的作用（图1）。这种基于曲率的堆叠选择（CBSS）生长机制通过三层石墨烯与原始衬底的关联实验得以证实。研究人员进一步通过IR-SNOM发现（图2a-2e），TLG从波纹状生长衬底转移到平坦的SiO₂基板上会引起ABA-ABC域壁的湮灭，从而扩大了ABC和ABA域的面积。基于以上成果，研究者制备了首个基于CVD生长的ABC-TLG电子器件。电子输运测量证实了CVD生长ABC-TLG的可调带隙（图2f, 2g）。该研究表明，衬底形貌可以用来稳定ABC-TLG堆积结构，同时CBSS机制为其他范德华材料的合成及开发提供了新的方向。

图2. IR-SNOM图像以及ABC-TLG和ABA-TLG的电子传输特性

这一成果近期发表在Nature Communications 上，宾夕法尼亚大学物理系高兆理博士（现为香港中文大学生物医学工程系助理教授）和张启晟博士、加利福尼亚大学伯克利分校物理系王胜、宾夕法尼亚大学材料科学与工程系Joel Berry（现工作单位为劳伦斯利弗莫尔国家实验室）为该文章的共同一作，高兆理博士、加利福尼亚大学伯克利分校物理系王枫教授以及宾夕法尼亚大学物理系Charlie Johnson教授是文章的共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Large-area epitaxial growth of curvature-stabilized ABC trilayer graphene

Zhaoli Gao, Sheng Wang, Joel Berry, Qicheng Zhang, Julian Gebhardt, William M. Parkin, Jose Avila, Hemian Yi, Chaoyu Chen, Sebastian Hurtado-Parra, Marija Drndić, Andrew M. Rappe, David J. Srolovitz, James M. Kikkawa, Zhengtang Luo, Maria C. Asensio, Feng Wang, A. T. Charlie Johnson

Nat. Commun., 2020, 11, 546, DOI: 10.1038/s41467-019-14022-3

高兆理博士简介

高兆理，香港中文大学生物医学工程系助理教授。2014年于香港科技大学取得博士学位，2014年至2019年任宾夕法尼亚大学物理系博士后，2019年10月起就职于香港中文大学。研究方向为电子生物传感器, 化学气相沉积(CVD)，二维材料，纳米可穿戴设备，在Nature Communications、Nano Letters、ACS Nano, 2D Materials等SCI期刊上共发表论文23 篇，详情请参阅www.zlgao.com  。