注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析
固态电解质被认为是解决锂金属电池安全性问题的“圣杯”，尤其是有机/无机复合固态电解质，因其可以兼具无机固态电解质和聚合物固态电解质的优点而备受青睐。目前复合固态电解质的构筑大多采用物理混合方法，该方法虽然简单易操作，但是无法解决有机与无机材料界面相容性差的问题，即使研究者们提出了很多改进方法，如降低无机材料颗粒尺寸、提高填料的排列有序度等，但电解质内部聚合物/陶瓷两相电导率的差异及相容性问题依然制约着电解质性能的发挥，即无法充分利用无机电解质较高的电导率，又会在较高的温度下发生明显的相分离、导致电解质失效。
近日，中国科学院过程研究所的张锁江（点击查看介绍）团队创新性地采用原位偶联反应的方法，以商品化的硅烷偶联剂（3-氯丙基）三甲氧基硅烷为桥联剂，将无机固态电解质Li10GeP2S12与聚合物固态电解质PEO通过化学键有效结合，巧妙设计制备出性能优异的柔性有机/无机复合固态电解质。从XPS的测试结果可以看出，S 2p谱图与Si 2p谱图中均发现S-Si键的存在，证实了硅烷偶联剂的桥联作用。
图1. 有机/无机复合固态电解质的制备及物性
得益于良好的界面相容性，该电解质具有较高的电导率（室温＞0.9mS）、良好的空气稳定性和较高的锂离子迁移数（0.68）。值得一提的是，该电解质具有极其优异的锂金属相容性，采用上述电解质的锂金属对称电池可在室温下长时间稳定循环（＞6700h），组装成的全固态锂金属电池表现出较高的循环稳定性和库仑效率。
图2. 锂金属对称电池的循环表现
图3. 钛酸锂和磷酸铁锂全固态锂金属电池的循环表现
这一成果近期发表在Advanced Materials 上，文章的第一作者是天津大学博士研究生潘科成。
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A Flexible Ceramic/Polymer Hybrid Solid Electrolyte for Solid‐State Lithium Metal Batteries
Kecheng Pan, Lan Zhang,* Weiwei Qian, Xiangkun Wu, Kun Dong, Haitao Zhang, Suojiang Zhang*
Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202000399
张锁江院士简介
张锁江，中国科学院院士，中国科学院过程工程研究所所长，中国科学院大学化工学院院长，中国化工学会副理事长，中国化工学会离子液体专业委员会主任。国家杰出青年科学基金获得者，“973”首席科学家，“新世纪百千万人才工程”国家级人选，英国皇家化学会会士。
主要从事离子液体、绿色过程、系统集成等方向的研究。相关研究成果在JACS、Angew Chem、Chem Rev、Chem Soc Rev、AIChE J等重要学术刊物上共发表SCI论文350余篇，SCI他引12000余次，H-Index 60；编写中英文书籍8部；获授权发明专利120余件。担任Green Energy and Environment (GEE)、《过程工程学报》主编，IEC Res、Green Chem等国际期刊编委。创办全国离子液体会议及亚太离子液体大会，并多次组织学术会议并担任会议主席/副主席，多次应邀作大会或主题邀请报告。获国家自然科学二等奖、中科院科技促进发展奖、侯德榜化工科技成就奖等多项奖励。
https://www.x-mol.com/university/faculty/23692
科研思路分析
Q：这项研究的想法是怎么产生的？
A：如上所述，复合固态电解质内部界面相容性差的问题一直存在，而目前报道的改进方法多是物理方法且收效甚微，既然物理方法不能很好解决这一问题，我们自然而然就想到了化学方法。综合考虑了有机、无机电解质的反应官能团以及氢键与锂键的相似性，我们找到了可以起到桥联作用的硅烷偶联剂，最终制备出内部界面相容性极佳的复合固态电解质膜。
Q：在实验研究过程中有哪些挑战与困难呢？
A：和物理混合的方法相比，化学方法对实验过程中的原料用量、反应时长、处理顺序等要求更加严格，正确的理论指导和大量的实验尝试都是必不可少的。在实验过程中发现问题，查阅资料与老师交流讨论，解决问题，然后发现新的问题……这样周而复始N个循环后，最终才得到了文章中的高性能电解质。所以在这里也激励一下还没有得到自己满意效果的小伙伴们，遇到困难不要急着放弃去换课题，我们正在做的课题是导师深思熟虑后才交到我们手中的，我们要怀着感恩之心努力克服困难，自己力量是有限的，要与大家多交流讨论，相信最终都会得到一个满意的结果。
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