英文原题：Atomic-Scale Tuning of Graphene/Cubic SiC Schottky Junction for Stable Low-Bias Photoelectrochemical Solar-to-Fuel Conversion

通讯作者： Jianwu Sun（孙建武）, Linköping University（瑞典林雪平大学）

作者：Hao Li, Yuchen Shi, Huan Shang, Weimin Wang, Jun Lu, Alexei A. Zakharov, Lars Hultman, Roger I. G. Uhrberg, Mikael Syväjärvi, Rositsa Yakimova, Lizhi Zhang and Jianwu Sun

石墨烯是具有紧密堆积的共轭六方晶格的单层石墨，是宇宙中最薄的材料之一。由于其独特的几何和电子结构，石墨烯具有许多有趣的特性，包括出色的导电性，高透明度，出色的稳定性、柔韧性和弹性。这些令人兴奋的特性为石墨烯在电子、光电子、生物医学和光电化学领域的应用提供了巨大潜力。然而，石墨烯本身在这些应用中受到很大限制。例如，由于石墨烯缺乏固有的带隙，其在场效应器件中的应用会伴随着电流泄漏，其在太阳能转化应用等方面也受限。鉴于这一事实，石墨烯的大规模应用通常是将其与半导体技术结合起来。决定石墨烯的器件性能的关键因素之一是石墨烯-半导体界面肖特基结质量。除此之外，肖特基结的可调节性对于界面电子特性控制，及其载流子输运机制也尤为重要。因此，建立高质量且可调谐的石墨烯-半导体结界面，同时保持石墨烯的优异性，是构建高效石墨烯的器件的关键所在。

多层石墨烯作为新型的纳米碳材料，由于其独特的石墨烯层间相互作用和可调的电子带结构而特别受关注。不同于单层石墨烯，多层石墨烯可以通过控制层数进而调节其整体电子结构和界面电荷传输，从而表现出独特的特性。

近日，瑞典林雪平大学孙建武的课题组报道了通过外延生长的方法构建了原子尺度可调节的石墨烯/立方相碳化硅（Graphene/3C-SiC）肖特基结。在这项工作中，3C-SiC上可以实现高质量且均匀的石墨烯的原位生长，并且石墨烯层数可以得到精确控制，从而避免了常规的石墨烯合成后转移工艺。随着层数增加，石墨烯的诸多优越性能，包括高导电性、透明性和稳定性得到了保留。除此之外，在石墨烯/3C-SiC界面上形成了具有可调势垒和内建电场的原子肖特基结，这使得人们可以系统地控制和理解基于石墨烯的器件的界面电子性质和传输机制。

这一工作首次报道了在典型的光电催化CO₂还原系统中，石墨烯/3C-SiC肖特基结内自建电场不仅促进光生载流子的分离和运输，从而实现高效太阳能到燃料的转换。而且，具有极高电导率的石墨烯同时保护3C-SiC表面免受光腐蚀，并能将载流子有效地输送至负载的助催化剂，从而协同增强了光电化学催化稳定性和效率。

图1. Graphene/3C-SiC肖特基结的结构表征

图2. Graphene/3C-SiC肖特基结界面性质理论模拟

图3. Graphene/3C-SiC肖特基结光电催化水氧化性能

图4. Graphene/3C-SiC肖特基结光电催化CO₂还原催化性能

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Atomic-Scale Tuning of Graphene/Cubic SiC Schottky Junction for Stable Low-Bias Photoelectrochemical Solar-to-Fuel Conversion

Hao Li, Yuchen Shi, Huan Shang, Weimin Wang, Jun Lu, Alexei A. Zakharov, Lars Hultman, Roger I. G. Uhrberg, Mikael Syväjärvi, Rositsa Yakimova, Lizhi Zhang, Jianwu Sun*

ACS Nano, 2020, 14, 4905-4915, DOI: 10.1021/acsnano.0c00986

Publication Date: April 3, 2020

Copyright © 2020 American Chemical Society

通讯作者简介

Jianwu Sun now heads the semiconductor materials division at the department of physics, chemistry and Biology, Linköping University, Sweden. He was recruited from the world-leading industrial research institution: IMEC, Belgium and received his Associate professor title in 2016. He has both academic and industrial research experience on semiconductor materials growth and physics. Now he establishes his research group in exploring the semiconductor materials for solar energy conversion. He has more than 70 published papers and one industrial patent.

（本稿件来自ACS Publications）