如今，钙钛矿太阳能电池的光电转化效率迅速增长，具有广泛的应用前景。在诸多钙钛矿体系中，混合阳离子（MA/FA/Cs）钙钛矿电池因其拥有较好的效率、稳定性和结晶形貌而受到广泛研究。然而，当使用易挥发和不稳定的MA离子时，器件的热稳定性会受到影响。无甲胺的碘化铅甲脒（FAPbI₃）的钙钛矿因其拥有合适的禁带宽度，较宽的光谱响应和出色的热稳定性，有望用于制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池。然而，由于较大的FA离子半径，室温下倾向于形成不具有光学活性的δ-FAPbI₃相。为了解决这一问题，人们将部分FA用半径更小的Cs离子替代，通过将配合物的容限系数调整到适当的范围来提高α-FAPbI₃的相稳定性。除此之外，还有采用2D/3D钙钛矿异质结构来钝化缺陷修饰钙钛矿薄膜以进一步提高FA基钙钛矿器件性能。例如phenylethylammonium iodide，n-butylammonium，N-(3-aminopropyl)-2-pyrrolidinone和5-ammoniumvaleric acid iodide的使用。因此，使用小分子添加剂来改善钙钛矿薄膜结构性能是一种行之有效的办法。

华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室薛启帆副研究员（点击查看介绍）和叶轩立教授（点击查看介绍）团队使用了一种新型的钙钛矿小分子添加剂β-guanidinopropionic acid，在薄膜中形成2D/3D异质结结构修饰无甲胺钙钛矿器件，钝化钙钛矿薄膜表面缺陷，通过抑制电荷载流子非辐射复合和提高载流子抽取效率，减小器件的能量损失。结果表明，经过β-GUA修饰的钙钛矿器件效率高达22.2%（认证效率21.5%），主要提升来源于开路电压（V_oc）的增加（从1.01 V提升至1.14 V）。此外，工作稳定性也得到了显著提高，在65 ℃下，400小时的最大功率点追踪后依然维持初始效率的88%。这是目前效率最高的无甲胺钙钛矿器件之一。

研究表明，2D/3D相被包含在3D钙钛矿相间并与呈face-on方向排列且n=1的2D钙钛矿相的晶格紧密相连。2D/3D混合相嵌入在3D钙钛矿的晶界处，并分布在薄膜厚度的一半。β-GUA分子上的氨基和羰基能作为Lewis碱与钙钛矿中的不饱和铅离子配位，钝化材料表面的深能级缺陷，通过抑制电荷的非辐射复合与提高载流子抽取效率，减少器件能量损失。此外，β-GUA分子间较强的相互作用使得钙钛矿薄膜形成的准2D结构更稳定，从而提升器件在大气氛围和工作条件下的稳定性。

这一成果近期发表在Advanced Materials 上，文章的第一作者是华南理工大学硕士研究生姚钦。

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Graded 2D/3D Perovskite Heterostructure for Efficient and Operationally Stable MA‐Free Perovskite Solar Cells

Qin Yao, Qifan Xue, Zhenchao Li, Kaicheng Zhang, Teng Zhang, Ning Li, Shihe Yang, Christoph J. Brabec, Hin‐Lap Yip, Yong Cao

Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202000571

导师介绍

薛启帆

https://www.x-mol.com/university/faculty/188071

叶轩立

https://www.x-mol.com/university/faculty/26952