近日，南京大学现代工程与应用科学学院、量子材料微结构研究中心潘晓晴教授团队的聂越峰教授课题组发现在单原子层精度原位监控化学成分变化的新方法，可进一步提高氧化物界面制备的精度。这一工作将推动氧化物表面与界面新颖量子现象研究的新发展。该成果以《Chemically specific termination control of oxide interfaces via layer-by-layer mean inner potential engineering》为题发表在Nature Communications上（DOI:10.1038/s41467-018-04903-4）

界面是现代电子器件的核心，比如半导体场效应器件就是通过调控界面二维电子气的开关状态来实现“0”和“1”的逻辑计算。过渡金属氧化物中存在包括高温超导在内的极为丰富的物理现象，研究氧化物界面的新颖量子现象及其在新一代多功能电子器件中的应用具有重要的意义，也是近年来的一个研究热点。然而，氧化物界面量子现象对界面的精确构型有极高的要求，例如近年来在两个绝缘体LaAlO₃和SrTiO₃的界面中发现的二维电子气与界面超导就只存在于 n型（LaO/TiO₂）界面中，而其p型（AlO₂/SrO）界面则处于绝缘态。尽管现代外延薄膜生长技术的发展已经可以实现单个原胞精度的薄膜厚度的控制，但仍难以可靠地获得原子精度化学组分单一的理想氧化物外延薄膜表面。因此，高质量的氧化物界面目前仍主要通过在理想单晶衬底表面的基础上进一步沉积氧化物薄膜来获得，其精确的界面构型主要依赖于通过化学腐蚀等方法预先获得的单一化学成分的单晶表面。这种对单晶衬底的严重依赖对新奇氧化物界面量子相的探索产生了极大的阻碍。

(科学技术处 摄影)

图1：氧化物薄膜逐层生长过程中反射式高能电子衍射（RHEED）谱图中的菊池线（Kikuchi）出现周期性变化。通过对菊池线位置的拟合可以得出平均内势能的信息，从而反映处薄膜表面化学成分的变化。

利用氧化物分子束外延薄膜生长系统，聂越峰教授课题组通过对反射式高能电子衍射（RHEED）谱图中的菊池线（Kikuchi）进行了精细分析，首次观测到逐层生长SrTiO₃外延薄膜过程中菊池线位置出现周期性变化。通过菊池线的拟合可以得到和薄膜表面成分相关的平均内势能，该平均内势能的周期性变化提供了薄膜表面的化学成分的信息（如图1）。文章还对氧化物外延薄膜生长过程中观察到的复杂RHEED强度振荡现象的内在机理提出了进一步的模型解释。基于该模型，文章总结出控制氧化物薄膜表面的一般规则，可获得单原子层精度且化学成分单一的高质量外延氧化物薄膜表面，从而摆脱了制备氧化物界面时对特定单晶衬底的依赖，为探索氧化物界面的新奇量子现象开辟了广阔的新天地。

南京大学现代工程与应用科学学院硕士研究生孙浩滢与毛张文是论文的共同第一作者，聂越峰教授为论文通讯作者，潘晓晴教授对本工作给予了精心指导。本工作还得到团队顾正彬副教授、合作单位康奈尔大学D. G. Schlom教授、香港理工大学Y. Zhu教授以及香港科技大学N. Wang教授等支持。本项研究得到国家重点基础研究发展计划（973计划：2015CB654901）、国家自然科学基金、中组部“青年千人”及江苏省“双创人才”等项目的资助。感谢南京大学现代工程与应用科学学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的大力支持。

（现代工程与应用科学学院科学技术处）