单层过渡金属硫族化合物（TMDCs）具有直接带隙，能够在室温下产生光致发光。然而，由于丰富的缺陷以及强的多体效应，TMDCs的光致发光量子效率（PLQY）非常低。那么，怎么样才能提高TMDCs的PLQY呢？近日，湖南大学潘安练（点击查看介绍）团队通过构建垂直双层WO3-WS2异质结，成功的将WS2的PLQY提高到了11.6%，代表了目前直接生长的TMDCs PLQY的最高水平。
近年来，TMDCs由于其独特的物理性质，引起了国内外研究者的广泛关注。不同于块体材料，TMDCs单层材料具有直接带隙，具有激子光发射的特性，因此是制备未来光电晶体管的理想材料。然而，与传统的半导体材料相比，单层TMDCs由于丰富的缺陷以及强的多体效应，导致其PLQY极低，这限制了其在光学器件方面的进一步应用。因此，如何提高单分子层TMDCs的PLQY成为一个急需解决的重要问题。研究表明，化学修饰、氧掺杂以及静电掺杂可以提高TMDCs单分子层的PLQY。然而，这些方法通常过程复杂。构建异质结构被证明是一种有效的改善物理性能并能够保持每个组成部分固有性质的有效方法。因此，开发具有特定结构的异质结有望成为一种实现高PLQY的有效方式。
湖南大学研究团队基于上述问题进行了深入的研究，并取得了重要进展。潘安练等利用改进的物理气相沉积法，将WO3粉末和WS2粉末混合作为反应源，置于高温反应炉的中心高温区（1100-1150℃），同时将SiO2/Si基片作为衬底放置在下游低温区（~700℃）合成WO3-WS2纵向异质结。PL mapping结果表明，异质结的中间被WO3覆盖的部分相对于单层WS2具有明显的PL增强现象。PL光谱显示，WO3-WS2的PL发光强度是PVD-WS2的116倍，是ME-WS2的13倍。PLQY测试结果表明，WO3-WS2异质结的PLQY可以达到11.6%。
条纹相机对WO3-WS2异质结，PVD-WS2以及ME-WS2的激子寿命分析揭示了单层WO3对WS2的PLQY增强机制。结果表明，WO3-WS2异质结的荧光寿命明显长于ME-WS2以及PVD-WS2。利用激子寿命的拟合公式
分析得到：ME-WS2主要是激子发光，PVD-WS2中三激子的比例最高，为~58.9%，WO3-WS2中三激子的比例下降为~12.6%。证明了上层P型的WO3吸引N型WS2中多余的电子，使得非辐射复合为主的三激子有效的转化为激子，从而增强WS2的光致发光以及PLQY的机制。
这一研究成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，潘安练教授指导的博士研究生郑弼元、郑玮豪以及青年教师蒋英为论文的第一作者。
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WO3-WS2 Vertical Bilayer Heterostructures with High Photoluminescence Quantum Yield
Biyuan Zheng, Weihao Zheng, Ying Jiang, Shula Chen, Dong Li, Chao Ma, Xiaoxia Wang, Wei Huang, Xuehong Zhang, Huawei Liu, Feng Jiang, Lihui Li, Xiujuan Zhuang, Xiao Wang, Anlian Pan*
J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 30, 11754-11758, DOI: 10.1021/jacs.9b03453
潘安练课题组简介
潘安练领导的团队长期致力于低维半导体纳米结构的可控生长，并实现在纳米激光器、光波导、放大器、调制器和检测器等高性能集成光子器件上的应用，最终目的是要构建集成光子系统，实现片上光互连技术。近年来，潘安练教授课题组针对低维半导体材料能带调控和新型集成光子器件的基本科学问题开展了系统深入研究，发展了一套可控合成半导体异质纳米结构的普适方法，实现了多种新型半导体异质结构可控生长及在光信息器件上的应用，研究成果得到 Science Daily等多家国际学术机构和媒介的高度评价。相关成果已在 Nature Nanotechnology, Nature Communications、Chem. Soc. Rev., Phys. Rev. Lett., JACS, Adv. Mater., Nano Lett.等国际顶级期刊上发表论文 180 余篇，以第一完成人两次获湖南省自然科学一等奖(2010，2017)，先后入选国家杰出青年科学基金、中组部“万人计划”领军人才等国家和省部级人才计划，主持多项国家和省部级研究项目，创建了“微纳结构物理与应用技术”湖南省重点实验室，中德 “面向片上集成半导体纳米结构光子学”合作实验室、湖南省“集成光电材料与器件”国际联合实验室等平台基地，在国际学术会议上做邀请报告50余次, 主持会议 30 余次，并受邀组织美国材料学会半导体纳米线分会、中德纳米光子与光电子双边研讨会等多个国际或双边会议，担任多个国际学术期刊的编辑、编委或特邀编辑。
https://www.x-mol.com/university/faculty/47879
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