多样化的清洁能源技术组合对人类社会的脱碳至关重要，电催化分解水通过直接利用可再生资源提高氢气产量，减少为生产氢气而对化石燃料的消耗，为脱碳提供了一种可行的替代方案。然而目前电解水产氢的难点在于高效、稳定、廉价的催化剂的开发。如何在保持结构稳定性的同时，最大限度地提高材料在析氢反应中的活性是一大挑战。
表面改性是提高催化剂内在活性的一种有效策略。在传统的催化剂调节策略中，电子耦合碳基基体或杂原子掺杂是提高活性的有效手段，但仍存在一些缺陷需要适当考虑。例如，活性催化剂与碳基基体之间非共价相互作用导致催化剂构型不稳定、分布不均匀，或者在碳包覆策略中，催化剂与电解质之间的接触受到阻碍，限制了其有效活性。对于非金属杂原子掺杂，大多数合成工艺，如高温热解或退火，都需要复杂的实验条件，很难得到工业生产者的青睐。特别是在高温条件下，为了满足各种催化反应，调节催化剂表面元素不同的掺杂含量，可能会破坏催化剂的结构稳定，导致其固有的催化活性丧失。针对上述问题，合理设计高效的电催化剂是提高其活性的关键。
近日，重庆大学的王煜教授（点击查看介绍）团队利用简化的压力辅助装置对V8C7和单层石墨烯异质结构进行低温可控表面氮修饰改性，并用于碱性电解水析氢反应。
表面氮原子和单层石墨烯对V8C7的修饰在碱性析氢反应的应用中具有独特的优势：首先，单层石墨烯部分覆盖在V8C7表面，暴露其更活跃的位点；其次，G/V8C7在低温（120 ℃）条件下的表面N原子改性，实现了在保持其结构稳定性的前提下，对活性部位的电子结构进行调控。结果表明，表面吸附的N原子在G/V8C7表面具有稳定的构型，N与V之间的电子耦合作用是加速水吸附活化的必要条件。同时，氮修饰的G/V8C7异质结构由于电子在外延石墨烯上的积累存在分域式协同催化作用，使石墨烯成为H*吸附和随后与相邻H2O反应的活性位点。结合两种表面电子调控方法，N-G/V8C7显示出优异的析氢活性。本研究对N修饰的G/V8C7的电子结构及其反应机理有了更深入的了解，并提供了一种有效的表面电子调控策略，为其他非金属原子低温表面改性提供了指导；同时，为石墨烯在电催化等领域的应用提供了新的思路。
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Surface electron coupling for efficient hydrogen evolution
Weiwei Fu, Yanwei Wang, Jisong Hu, Fang Sun, Xinguo Ma, Zhengyong Huang, Jian Li, Zaiping Guo, Huijuan Zhang, Ping Luo, Yu Wang
Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201908938
导师介绍
王煜
https://www.x-mol.com/university/faculty/18645
（本稿件来自Wiley）
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