氨是现代工农业生产中最基本的化工原料之一，特别是其用于农业化肥的生产解决了当今世界数十亿人口的粮食供应问题，对促进人类社会的发展起到至关重要的作用。然而，当前工业上依赖的合成氨工艺——Haber-Bosch法需要在高温高压下进行，所需能耗极大，其每年所消耗的能量接近世界总能耗的2%。因此，针对日益加剧的能源和环境问题，非常有必要发展温和条件下的绿色合成氨技术。
与Haber-Bosch法相比，电催化氮还原合成氨因可在温和条件下进行，且原料氮气和水来源广泛，被认为是一种非常潜在的绿色合成氨技术。如果深入研究使转化率和电流效率得到大幅提高，其成本将主要集中到单纯的电能消耗上，在电能充足的地区将具有巨大的应用前景。目前制约电化学合成氨效率的因素除了氮氮三键难被活化之外，另一个重要的因素是氮气在溶解、扩散方面的限制。这主要是因为氮气在水溶液中的溶解度较低，可供反应的氮气非常有限，再加上氢的富集溢出，导致有限的溶解氮也很难高效地扩散到催化剂上发生反应。因此，即使催化剂具备高效的氮活化能力，但从反应物料量上来说也很难达到高的氨产率。
针对上述难题，近日，华南理工大学王海辉教授团队提出了一种通过构建低压电化学反应体系来同步提升氮还原合成氨电流效率和产氨速率的有效策略。在这项工作中，研究人员在成功构建低压电化学反应体系的基础上，通过选用Fe3Mo3C/C作为氮还原催化剂来验证了该低压反应体系的高效性。实验结果表明，相比常压条件下，加压至0.7 MPa即可以将氮还原合成氨的电流效率提升一个数量级以上，而且因为大幅降低了氮还原反应的过电位，在获得相近氨产率的情况下，可以将合成氨反应的槽电压降低近三分之一，进而大幅提高了电化学合成氨的能源效率。该研究成果为提升电化学合成氨的效率提供了一种新的思路。
相关结果发表Angewandte Chemie International Edition上。
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High Efficiency Electrochemical Nitrogen Fixation Achieved on a Low-Pressure Reaction System by Changing Chemical Equilibrium
Hui Cheng,† Peixin Cui,† Fangrui Wang, Liang-Xin Ding,* Haihui Wang*
Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201910658
导师介绍
丁良鑫
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王海辉
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