光催化还原CO2是缓解全球变暖并且开发可再生能源的理想策略之一,因此得到了越来越多研究者的广泛关注。但是,由于CO2分子的高热力学稳定性和光催化过程中光生载流子的高再复合率,目前光催化还原CO2的效率尚处于相对较低的阶段。高效光催化剂的设计开发仍然是这一领域的巨大挑战。近年来,过渡金属磷化物因其优越的催化性能被广泛应用于能源转化领域。相较于单金属磷化物,双金属磷化物往往表现出更优越的催化性能。这是因为不同金属阳离子可以有效调节催化剂的电子结构和物理化学性质,使得双金属磷化物有希望成为高效的光催化材料。然而,金属磷化物导电性较差,将其与碳材料复合,可以提高其导电性,进而提高光催化还原CO2效率。
近日,新加坡南洋理工大学楼雄文教授(点击查看介绍)课题组报道了在多通道中空碳纤维(MHCFs)上镶嵌高分散的NiCoOP纳米颗粒(NiCoOP-NPs),构建NiCoOP-NPs@MHCFs催化剂用于光催化还原CO2。在光敏剂的参与下,该催化剂表现出优异的可见光还原CO2活性,CO的产率为16.6 μmol h-1(基于0.1 mg催化剂)。
该工作首先采用静电纺丝的方法制备了Ni/Co-PS-PAN纤维,经磷化和高温热处理策略,得到多通道中空碳纤维限域的高分散NiCoOP 纳米颗粒催化剂。该催化剂独特的多通道中空结构可暴露大量的催化活性位点、增强CO2吸收能力、促进光生载流子的迁移和分离,同时可实现太阳光在中空结构内的多次反射和散射,充分利用太阳能,进而实现高效光催化还原CO2效率。
图1. NiCoOP-NPs@MHCFs的合成过程:I)磷化;II)在N2中煅烧。
图2. NiCoOP-NPs@Cx的(a-d)扫描电镜照片和(e, f)透射电镜照片。
图3. NiCoOP-NPs@MHCFs的(a-d)扫描电镜照片和(e, f)透射电镜照片。
图4. NiCoOP-NPs@MHCFs光催化还原CO2性能。
相关研究近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章第一作者为新加坡南洋理工大学博士生王妍,通讯作者为汪思波博士和楼雄文教授。
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Dispersed Nickel Cobalt Oxyphosphide Nanoparticles Confined in Multichannel Hollow Carbon Fibers for Photocatalytic CO2 Reduction
Yan Wang, Sibo Wang*, Xiong Wen (David) Lou*
Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201909707
导师介绍
楼雄文
http://www.x-mol.com/university/faculty/35053
课题组主页
http://www.ntu.edu.sg/home/xwlou/
(本稿件来自Wiley)