注:文末有研究团队简介及本文科研思路分析
光催化技术由于其可利用取之不尽的太阳能分解水制备清洁高能量密度的可再能源氢气缓解能源危机而受到了广泛关注。然而,较低的量子效率效率限制了光催化技术的应用,其主要源于较低的太阳光利用率及载流子分离效率。那么,如何实现太阳光利用率和载流子分离效率的同时提升以显著提高光催化分解水制氢性能呢?近日,南京工业大学陆春华教授(点击查看介绍)、寇佳慧教授(点击查看介绍)和东南大学赵远锦教授(点击查看介绍)(共同通讯作者)团队通过有效构筑热释电-光热-光催化复合微米纤维首次将红外光响应热释电内建电场引入到光催化反应中并显著提高光催化性能。
占据太阳光光谱约50%的红外光由于其光子能量较低无法直接激发光催化反应而不受重视,而光热技术可以将红外光转化为热能,且转化率高达85%。铁电材料可依赖温度变化在其表面形成正和负的热释电电场,而电场可以作为驱动力有效调控载流子的迁移行为。那么,如果将光热材料和热释电材料与光催化剂进行复合,构筑热释电-光热-光催化复合体系,红外光将会得到有效利用并产生热释电内建电场促进光催化分解水产氢性能的提高。基于此,该研究团队创新性地设计并构筑了热释电-光热-光催化复合微米纤维PVDF-HFP/CNT/CdS,实现了红外光响应热释电电场的构筑并显著提高光催化分解水制氢效率达5倍以上,对应的平均表观量子效率约为16.9%。研究团队探讨了热释电基底、光热材料含量等与热释电电势输出及光催化性能的关联,并对复合螺旋纤维的光催化稳定性进行了探索。
通过热释电输出测试、变温电化学测试及变温荧光表征提供了热释电电场通过有效促进载流子分离、加快载流子迁移速度及延长载流子寿命的方式增强光催化性能的直接实验证据。研究表明构筑的热释电内建电场对光生载流子的作用时效随着温度变化率的增大而增大。本工作通过有效利用红外光构筑热释电电场提供了一个提升光催化性能的新策略,推动光催化技术在解决能源危机及环境污染等领域的应用。
这一成果近期发表在Advanced Materials 上,第一作者为南京工业大学博士研究生代宝莹。
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Construction of Infrared-light-responsive Photoinduced Carriers Driver for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution
Baoying Dai, Jiaojiao Fang, Yunru Yu, Menglong Sun, Hengming Huang, Chunhua Lu, Jiahui Kou, Yuanjin Zhao, Zhongzi Xu
Adv. Mater., 2020, 32, 1906361, DOI: 10.1002/adma.201906361
陆春华教授简介
陆春华,南京工业大学材料科学与工程学院教授、博导,南京工业大学校科学研究部副部长。2001年于南京工业大学取得博士学位,2002年至2010年南京工业大学讲师、副教授,2010年6月至12月美国亚利桑那大学高级访问学者,2011年1月任南京工业大学教授。
主要从事激光、太阳光等光电磁波的选择性吸收与能量转换研究,特别着重于光波与纳米材料的相互作用及其材料可控制备技术,先后承担了国家“973”、总装预研、国家自然科学基金、江苏高校自然科学基金重点项目等10多项科研项目。指导培养博士、硕士研究生30余名,在Nano Lett., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B-Environ.、CrystEngComm等学术期刊发表学术论文100余篇,申请国家专利32项,获得授权14件。
https://www.x-mol.com/university/faculty/27874
寇佳慧教授简介
寇佳慧,南京工业大学材料科学与工程学院教授,硕导。2008年于南京大学材料系获工学博士学位,2008年至2010年在南京大学物理系工作,2010年至2013年在美国国家环保局开展博士后工作,获得美国ORISE博士后基金支持。2013年10月到南京工业大学材料学院工作至今。
主要从事材料物理与化学的科研与教学工作。主要研究领域为:光催化材料、环境材料、纳米材料。目前作为项目负责人承担了国家自然科学基金面上项目、江苏省自然科学基金面上项目、江苏省产学研合作项目等。在Chemical Rev, Nano lett., Adv. Funct. Mater., Nano Energ.等SCI期刊发表相关研究论文50余篇。
https://www.x-mol.com/university/faculty/27881
赵远锦教授简介
赵远锦,东南大学生物科学与医学工程学院教授、博导,国家“万人计划”科技领军人才,国家优青,江苏省杰青,RSC Fellow。于2006年获得东南大学医学学士学位,2009年到2010年到哈佛大学David A. Weitz 教授(美国三院院士)团队联合培养,2011年毕业于东南大学,获工学博士学位,并留校工作,分别于2012年和2015年破格晋升为副研究员和研究员。
现在的主要研究方向有仿生材料与组织工程、微流控与器官芯片等。已发表SCI论文150余篇,其中50余篇影响因子10以上,论文被引用4800余次(H因子为39)。第一作者和通讯作者论文110篇,影响因子之和大于1100,包括Sci. Robot.、Sci. Adv.、Nat. Protoc.、PNAS、Adv. Mater.、JACS、 Angew. Chem.、Adv. Funct. Mater.、Mater. Horiz.、ACS Nano、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、Mater. Today等,研究成果共申请专利75件(美国专利1 件),授权32件,其中转化2件。
https://www.x-mol.com/university/faculty/41619
科研思路分析
Q:这项研究的最初目的是什么?或者说想法是怎么产生的?
A:如上所述,我们想要通过对材料进行设计在自然条件下同时提高催化剂对光的利用率和载流子的分离效率,进而实现光催化制氢性能的大幅度提升。我们知道光热材料可以将红外光高效转化为热能,而铁电材料可以依赖温度变化产生热释电电场,那么,如果我们将热释电基体与光热材料和光催化剂进行复合制备成微米纤维并将光催化分解水反应局域在纤维表面使光热效应和热释电效应发挥到极致,则有可能实现红外光响应热释电电场的构筑,并有效促进载流子分离提高光催化性能。于是,我们开始了这项工作。
Q:在研究中过程中遇到的最大挑战在哪里?
A:这项工作中最大的挑战是表征复合材料产生的热释电内建电场对光生载流子行为的影响,提供红外光相应热释电内建电场增强光催化性能的直接实验证据,揭示内建电场与载流子行为的本质关联。在这个过程中,我们团队在光催化作用机制和反应过程的理论背景起到了关键性作用。在实验测试过程中我们积极发挥主观能动性探索有效的表征技术和手段,才使得该工作顺利完成。
Q:本项研究成果最有可能的重要应用有哪些?哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助?
A:该热释电-光热-光催化复合微米纤维除了具有光热、热释电和光催化性能,还呈现良好的柔性。因此,可以广泛应用于自然条件下能量转换和光催化应用领域,包括太阳能、水流能及风能转化,光催化分解水制氢、光催化净化空气、光催化降解污染物等领域。本工作有效构筑多功能复合微米纤维实现红外光响应热释电电场创建并显著增强光催化性能为光催化技术的发展提供了新的研究思路和策略,在进一步解决能源危机及环境污染问题具有很大的应用前景。