流化催化裂化（FCC）和加氢裂化是目前石油炼制工业中最重要的原油二次加工过程，也是重油轻质化的核心工艺。具有FAU拓扑结构的高硅铝比Y型沸石是当前工业裂化催化剂的主要活性组分，其工业消耗量居全球固体催化剂首位。常规合成Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此导致的结构不稳定性，成为材料直接应用的主要瓶颈。工业实践和基础研究均表明：提高Y沸石骨架硅铝比是改善酸性质、提高稳定性、进而提升催化剂反应性能的最佳途径。目前工业广泛使用的高硅铝比Y沸石主要通过常规合成的低硅Y沸石经脱铝或脱铝补硅等后处理手段获得。后处理过程不仅操作复杂，耗能费时，晶体表面和内部也会存在脱铝梯度造成酸中心分布不匀。与之相比，直接合成的高硅Y沸石结构完美，铝分布均匀，是理想的催化材料，也是工业界和研究者一直追求的目标。然而，过去60年来，Y沸石的骨架硅铝比（SiO2/Al2O3）始终难以突破5-9的限制，高硅Ｙ沸石直接合成一直是分子筛合成领域的巨大挑战。
最近中国科学院大连化学物理研究所田鹏研究员（点击查看介绍）、刘中民院士（点击查看介绍）团队提出了高硅Y分子筛的合成新策略（NOA-co策略），在高分散的FAU晶核溶液、较大体积的有机模板剂、低碱度的合成凝胶三者协同作用下合成了硅铝比高达15.6的高硅Y型沸石。基于NOA-co策略，团队发现多种高效合成高硅Y的有机模板剂。相关论文发表于Advanced Materials，第一作者为朱大丽、王林英。
图1. NOA-co合成策略示意图
NOA-co策略合成的高硅Y沸石的粒径尺寸为100-250 nm，具有丰富的外比表面积、优异的热/水热稳定性。与后处理法所得的高硅Y沸石相比，NOA-co策略直接合成的高硅Y分子筛具有更多的强酸中心、且酸中心分布相对均一，在大分子原料的裂化反应中表现出优异的催化活性。NOA-co策略的提出为高硅沸石的合成提供了研究新思路。
图2. 晶化机理示意图
图3. 催化反应性能以及酸性、铝分布表征结果
上述研究得到国家自然科学基金（21676262，21991091)、前沿科学重点研究计划项目（QYZDB-SSW-JSC040，QYZDY-SSW-JSC024）、中科院大连化学物理研究所基金（DICP ZZBS201807）的资助。
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A Bottom‐Up Strategy for the Synthesis of Highly Siliceous Faujasite‐Type Zeolite
Dali Zhu, Linying Wang, Dong Fan, Nana Yan, Shengjun Huang, Shutao Xu, Peng Guo, Miao Yang, Jianming Zhang, Peng Tian, Zhongmin Liu
Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202000272
导师介绍
田鹏
https://www.x-mol.com/university/faculty/22728
http://sourcedb.dicp.cas.cn/zw/zjrck/200908/t20090820_2428019.html
刘中民
https://www.x-mol.com/university/faculty/22704
http://sourcedb.dicp.cas.cn/zw/zjrck/200908/t20090820_2428069.html
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